北京時(shí)間2021年1月29日，納米材料界面的原位精準(zhǔn)原子級調(diào)控成果再登《科學(xué)》，該項(xiàng)研究由中國科學(xué)院上海高等研究院、浙江大學(xué)、丹麥科技大學(xué)的研究團(tuán)隊(duì)合作完成，這也是以上三個(gè)團(tuán)隊(duì)繼2020年1月24日之后再次在《科學(xué)》雜志上發(fā)表論文。
 

該項(xiàng)成果經(jīng)過近五年的研究，利用環(huán)境透射電子顯微鏡的原位表征和第一性原理計(jì)算，對原子尺度下一氧化碳催化氧化過程中觀察到的催化劑界面活性位點(diǎn)的可逆變化進(jìn)行解析，理解了活性界面與反應(yīng)環(huán)境之間的動(dòng)態(tài)原位相關(guān)關(guān)系，最終提出并首次實(shí)現(xiàn)了界面活性位點(diǎn)的原子級別精準(zhǔn)原位調(diào)控。這項(xiàng)成果對如何從機(jī)制出發(fā)自下而上的實(shí)現(xiàn)材料、器件結(jié)構(gòu)和功能的精準(zhǔn)調(diào)控和設(shè)計(jì)有著重要意義。
 

上海超級計(jì)算中心用戶中國科學(xué)院上海高等研究院高嶷團(tuán)隊(duì)在最近幾年著力原位理論新模型“從0到1”的建設(shè)，通過一系列理論模型的發(fā)展，論證了納米材料從平衡結(jié)構(gòu)到非平衡結(jié)構(gòu)演化過程的可預(yù)測性(Phys. Rev. Lett. 2014, 112, 206101；Nano Lett. 2016, 16, 2628; Nature Commun. 2016, 7, 13574；Phys. Rev. Lett. 2019, 122, 096101；Phys. Rev. Lett. 2020, 124, 066101)，同時(shí)在與實(shí)驗(yàn)合作中充分展現(xiàn)了理論模擬對原位實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象從理解到設(shè)計(jì)能夠起到的重要作用（Angew. Chem. Int. Ed. 2018, 57, 6464; Angew. Chem. Int. Ed. 2018, 57, 16827; Proc. Natl. Acad. Soc. 2018, 115, E3888; Nano Lett. 2019, 19, 4205; Nature Catal. 2020, 3, 411; Nature Commun. 2020, 11, 3349）,并分別于2018年和2020年在《化學(xué)研究報(bào)告》和《德國應(yīng)用化學(xué)》發(fā)表綜述，總結(jié)了該團(tuán)隊(duì)的理論模型及在實(shí)驗(yàn)中的廣泛應(yīng)用（Acc. Chem. Res. 2018, 51, 2739; Angew. Chem. Int. Ed. 2020, 59, 2171）。在2020年初的《科學(xué)》雜志上，科研人員合作利用原位環(huán)境電鏡和基于第一性原理的熱力學(xué)研究，證明了二氧化鈦表面水分子結(jié)構(gòu)在不同反應(yīng)環(huán)境中的可逆變化，為理解氧化物表面在真實(shí)條件下的催化機(jī)制提供了原子尺度的基本認(rèn)識（Science 2020, 367, 428）。在本次的這個(gè)工作中，科研人員再次證明了利用反應(yīng)環(huán)境原位精準(zhǔn)調(diào)控材料功能表面與界面的可行性與廣闊未來。
 

該項(xiàng)工作分別得到了國家自然科學(xué)基金委、浙江省自然科學(xué)基金、教育部、中國科學(xué)院青促會、國家超級計(jì)算廣州中心、上海超級計(jì)算中心、中國博士后基金、硅材料國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室的共同資助和支持。
 

論文鏈接：https://science.sciencemag.org/content/371/6528/517/tab-article-info

Au-TiO2界面的原子結(jié)構(gòu)和電子結(jié)構(gòu) (圖片來自Science)

溫度和壓力進(jìn)行的Au-TiO2界面操控 (圖片來自Science)

示意圖：利用反應(yīng)環(huán)境原子級調(diào)控催化劑活性界面結(jié)構(gòu)（版權(quán)歸屬王勇課題組）